研究人員發現富锂層狀氧化物這一高性能電極材料的結構可以與鈣钛礦這一被廣泛研究的固態電解質的結構間形成外延生長的界面,從而在原子尺度形成緊密、充分的固-固接觸。

中國科學技術大學马骋教授课题组和清华大学南策文院士团队在锂电池固态電解質的研究上取得重要进展。研究者使用球差校正透射电镜对固态電解質和电极材料的界面进行观测,发现富锂层状结构的正极和钙钛矿结构的固态電解質之间可以形成外延界面。利用这一现象,研究者制备了倍率性能可与传统浆料涂覆正极相比的复合正极,为克服固態電池中电极-電解質接触差这一瓶颈提供了新思路。相关研究成果以”Atomically Intimate Contact between Solid Electrolytes and Electrodes for Li Batteries” 为题发表在Cell Press旗下的材料学旗舰期刊《Matter》上(DOI: https://doi.org/10.1016/j.matt.2019.05.004)。论文的第一作者是我校硕士研究生李富振同学。 

传统锂离子电池由于使用易燃且电化学窗口有限的有机液态電解質,普遍存在易燃、能量密度难以进一步提升等问题。相比于有机液态電解質,固态電解質大多不可燃,可以降低甚至消除电池起火的风险,同时具有更宽的电化学稳定窗口, 允许使用更高电压的正负极组合以提升电池的能量密度。近年的研究已发现了许多性能卓越的固态電解質。然而,主流电极材料也是固态物质。如果将液态電解質替换为固态電解質,那么电极和電解質之间将难以形成像固-液界面那样紧密充分的接触,严重影响锂离子在电极和電解質间传输的效率。这一瓶颈是固態電池最难克服的挑战之一。

固態锂電池電極-電解質接觸問題研究取得重要進展

球差校正透射電鏡的觀測爲解決這一問題提供了新思路。研究人員在使用電鏡研究鈣钛礦結構固態電解質Li0.33La0.56TiO3时,发现富锂层状氧化物这一高性能电极材料的结构可以与钙钛矿这一被广泛研究的固态電解質的结构间形成外延生长的界面,从而在原子尺度形成紧密、充分的固-固接触。研究者进一步对两者间外延界面进行深入分析,发现界面处每15个原子面就会形成一个错配位错,释放积累的应变。这一机制导致了此外延界面的形成并不要求电极和電解質具备相近的晶格尺寸,而是可以广泛发生于多种层状结构材料与钙钛矿结构材料体系之间。随后, 研究人员将这一结论用于实际的材料制备中,以层状电极材料0.54Li2TiO3-0.46LiTiO2晶體爲模板將非晶Li0.33La0.56TiO3進行結晶制備出了原子級界面結合的電極-電解質複合正極材料,並對其進行了性能表征。結果顯示此方法制備的固-固複合電極中活性物質與電解質之間結合充分程度接近固-液接觸,並且其倍率性能也不亞于傳統漿料塗覆技術制備的固-液複合物電極。該方法的提出爲克服固態電池中電極-電解質接觸差這一瓶頸提供了新思路。

上述研究得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、中國科學技術大學创新团队培育基金等项目的资助。

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